Роджер Мур в период с 1973 по 1985 год сыграл главную роль в 7 фильмах об агенте 007. По словам продюсера Бондианы Альберта Брокколи, именно его видел Джеймсом Бондом на киноэкране автор книг о прославленном британском шпионе Ян Флеминг. Но в первых сериях главная роль досталась Шону Коннери.
Сравнение Коннери и Мура в роли Джеймса Бонда было неизбежно. В конце концов критики и любители детективов пришли к выводу, что актера достойны друг друга. Тем не менее, Роджер Мур дольше остальных актеров продержался на съемочной площадке Бондианы – 12 лет.Примечательно, что Коннери отказался от дальнейших съемок о похождениях агента 007 потому, что он «объелся Джеймсом Бондом», признавшись, что более не может изображать его героические похождения. Мур на громкое заявление Коннери отреагировал так: «Деньги под ногами не валяются, поэтому я не могу ими швыряться и привередничать, как Шон». Однако спустя 12 лет съемок сам сказал продюсерам Бондианы: «Хватит!».
И после фильмов об агенте 007 Мур продолжал сниматься в кино, писать сценарии, продюсировать кинопостановки. Но такого признания у критиков и публики, как во времена Джеймса Бонда, он уже не получил. Но зато был отмечен благодаря огромной благотворительной деятельности. Еще в 1991 году он стал послом доброй воли ЮНИСЕФ, а в 2003 году за свою благотворительную деятельность Роджер Мур был награждён орденом Британской империи 2 степени «Knight Commander (KBE)» с присвоением титула Рыцаря и звания «сэр».